近日，实验室包信和院士、傅强研究员团队在氧化物—氧化物界面作用研究方面取得新进展，解构了氧化物—氧化物界面作用中的局域限域效应和远程溢流效应。

氧化物广泛应用于多相催化领域，氧化物催化作用研究是多相催化中的一个重要方向。该团队在前期研究中发现，单层分散、亚稳态、高活性氧化物纳米结构可以在贵金属表面稳定，并提出界面限域催化概念（Science, 2010; Acc.Chem.Res., 2013；JPCC, 2015；ACS Nano, 2017），近期的研究进一步揭示了环境气氛对氧化物/金属界面结构的协同限域效应（PNAS, 2022; JACS, 2022；Appl Catal B-Environ., 2023）。相较于氧化物/金属界面催化作用的深入理解，对于氧化物/氧化物界面作用的理解非常有限。

本工作中，研究人员将Co₃O₄沉积到ZnO粉末载体表面上，构建具有化学键合作用的氧化物/氧化物界面（Co₃O₄/ZnO），近常压XPS和TPR等表征揭示了Co₃O₄层和ZnO载体之间存在明显的局域界面限域效应（Local Interface Confinement），使得其在CO₂加氢反应气氛中能够维持CoO亚稳态，反应产物CO选择性达到93%。此外，研究人员将Co₃O₄和ZnO粉末机械混合，形成物理接触的氧化物—氧化物界面（Co₃O₄-ZnO），原位表征结果表明，ZnO的引入可以显著增强Co₃O₄还原到金属Co，在CO₂加氢反应中CO₂转化率显著提高至45%，同时CH₄选择性为92%；这种界面效应归因于在ZnO表面上H₂解离形成的氢物种从ZnO纳米粒子远程溢流到邻近的Co₃O₄纳米粒子（Remote H-Spillover）。

相关研究成果以“Disentangling Local Interfacial Confinement and Remote Spillover Effects in Oxide-Oxide Interactions”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该成果的第一作者是实验室包信和院士、傅强团队博士后董翠。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院碳中和光子科学中心等项目的资助。（文/图 董翠）